暗态下的非线性：极高效率的宽谱太赫兹产生

导读

超材料是通过设计亚波长结构单元的几何形状与排列，实现新奇、特奇性质的复合材料。早在1990年John B. Pendry提出使用亚波长开口谐振环实现负磁导率的结构单元时，就提到该结构具有独特的非线性特征^[1]。此后，关于超材料的非线性特性的研究在光波段被广泛研究报道。但是，这些基于金属单元的超材料通常面临着高热损耗以及辐射损耗造成非线性转换效率低的问题。而热损耗是由金属的固有性质造成的，难以避免，因此减小线性辐射损耗是提高非线性转换效率的重要手段。最近安徽大学黄志祥教授、爱荷华州立大学Costas M. Soukoulis教授与浙江大学沙威研究员课题组提出一种新的物理概念和工程设计：利用介质波导的暗态模式驱动磁性超材料开口谐振环（Split Ring Resonators，SRRs）结构单元，从而实现线性辐射损耗消除，并采用时域有限差分法数值求解麦克斯韦-流体动力学多物理场方程^[2,3]，理论上证实了该设计可显著提高非线性过程的转换效率。相关成果以“Nonlinearity in the dark: Broadband terahertz generation with extremely high efficiency”为题发表在《Physical Review Letters》杂志上(doi:10.1103/PhysRevLett.122.027401)^[4]。论文第一作者为方明博士，申念海研究员、黄志祥教授为论文共同通讯作者。

背景

使用非线性晶体（如GaAs/GaP/GaSe/LiNbO3/ZnTe等）光整流效应产生太赫兹信号，是一种产生宽带太赫兹源的常用手段。两束频率不同的光在这些非线性介质中传播时会发生“混合”，从而产生和频振荡与差频振荡现象。当入射波为脉冲光束时，光束可以分解为一系列单色光叠加；在非线性介质中，这些单色分量将会发生混合。和频振荡效应产生频率接近于二次谐波的光波，而差频振荡效应则产生一个低频电极化场，这些低频电极化场可以辐射直到太赫兹的低频电磁波。通常，这些晶体利用体非线性（Bulk Nonlinearity）效应可以通过增长晶体尺度来增加非线性转换效率，但同时需要严格的相位匹配（quasi-phase-matching condition），同时还需要考虑尺度增加带来的强吸收带引起的太赫兹频谱不连续。为了克服非线性晶体太赫兹源存在的问题，2014年由美国能源局埃姆斯实验室Costas M Soukoulis教授与Jigang Wang教授课题组提出使用金属超表面非线性效应产生宽带太赫兹信号^[5]。通过实验测量与理论分析^[6]，使用金属超表面产生的太赫兹信号带宽只受入射激光带宽影响，频谱在太赫兹频段光滑连续。但是考虑到晶格中心对称的金属材料的表面非线性效应，且只利用了超表面结构的局域表面等离子体共振模式（Localized Surface Plasmon Resonance，LSPR）增强非线性，其太赫兹转换效率与非线性晶体相比较弱。这是由于超材料本身的热损耗与辐射损耗较大，因而大大减弱了其局域场大小，造成非线性转换效率低。

创新研究

本研究工作中，研究人员提出了一种提高金属超表面二阶非线性转换效率机制，利用激发介质波导TE2,0暗态模式（Dark State）驱动超材料结构单元，可有效的减少设计超表面的线性辐射，从而大大提升二阶非线性转换效率。图1为非线性超表面设计原理，利用介质波导色散曲线确定暗态模式所需波导宽度，再利用金属层量化波导模式控制激发频率。由于暗态模式无法被正入射平面波激励，这里使用两个SRR作为交换入射波能量到暗态模式的天线。由于暗态模式驱动，超表面可以看做等效电表面和等效磁表面，通过调节两个SRR的位置，可以调节等效电、磁表面的等效电导率与磁导率，如图2所示。当时，整个系统表现为完全吸收体，线性辐射损耗为零。

通过优化SRR的位置，如图3所示，线性辐射损耗接近于零。从传输、反射、吸收谱线与结构中的电场分布可以看出：由于暗态模式的分布，基波能量主要被两个SRR吸收。对于非线性响应，由于SRR结构的几何对称破坏将会产生二阶非线性效应，该二阶非线性响应与线性电流及极化电荷关系为jρ(如图4所示)。因此两个SRR二阶非线性响应同步可相干叠加，研究人员所提出的超表面相较于普通SRR超表面二阶非线性转换效大于近100倍。

创新点：

(1)本文提出了新的金属超表面结构，驱动暗态模式，消除线性辐射损耗，从而提高了非线性转换效率；
(2)全文的理论分析依赖基于时域有限差分法(Finite-Different Time-Domain, FDTD)的多物理场求解器，为黄志祥教授和沙威研究员课题组合作开发的自主软件平台。该平台数值求解麦克斯韦（Maxwell）与流体动力学（Hydrodynamic）的耦合模型，对金属非线性电磁效应进行全波仿真。

图文速览

图1、暗态模式超材料示意图

a、超材料单元及尺寸示意图，绿色部分为介质硅层，其中黑色尖头表示暗态模式电场分布；
b、介质层TE模式色散关系曲线，红圈表示在1550 nm取TE_2,0模式对于介质板长度。

图2、线性辐射损耗减少原理

a、受暗态模式驱动，两个SRR分布在TE_2,0模式两侧，线性响应相反导致具有相反的磁偶级子模式，线性辐射相互抵消。同时可以将超材料分解为等效电流、磁流表面，通过调节SRR位置可以控制等效面的电导率与磁导率。
b,c、等效电导率，等效磁导率随两个SRR位置变化扫描图。

图3、线性响应优化设计结果

a、线性辐射损耗随着两个SRR位置变化扫描图，黑色点为线性损耗最低点；
b、最优配置下，超表面传输、反射与吸收曲线，灰色阴影为两个SRR热损耗值；
c、最优配置下，xoz剖面电场分布，可以清晰看到TE_2,0暗态模式分布。

图4、应用示意图

a、由于差频效应超材料产生太赫兹信号与传统SRR超表面对比太赫兹信号增强倍数；
b、暗态模式超材料与SRR超材料产生太赫兹信号时域图对比；
c、随着入射泵浦激光场变化暗态模式超材料与SRR产生太赫兹信号变化趋势；
d、太赫兹频段(4 THz)两个SRR上非线性响应示意图，可以看出由于为二阶非线性两个SRR响应可相干叠加。

参考文献

[1] Pendry J B, Holden A J, Robbins D J, and Stewart W J. Magnetism from conductors and enhanced nonlinear phenomena[J]. IEEE Transactions on Microwave Theory and Techniques, 1999, 47(11): 2075-2084.
[2] Fang M, Huang Z, Sha W E I, Xiong X Y Z, and Wu X. Full hydrodynamic model of nonlinear electromagnetic response in metallic metamaterials (Invited Paper)[J], Progress In Electromagnetics Research, 2016, 157: 63-78.
[3] Fang M, Huang Z, Sha W E I, and Wu X. Maxwell-Hydrodynamic Model for Simulating Nonlinear Terahertz Generation from Plasmonic Metasurfaces[J], IEEE Journal on Multiscale and Multiphysics Computational Techniques, 2017, 2: 194-201.
[4] Fang M, Shen N-H, Sha W E I, Huang Z, Koschny T, and Soukoulis C M. Nonlinearity in the dark: Broadband terahertz generation with extremely high efficiency[J], Physical Review Letters, 2019, 122: 027401.
[5] Luo L, Chatzakis I, Wang J, Niesler F B P, Wegener M, Koschny T, and Soukoulis C M. Broadband terahertz generation from metamaterials[J]. Nature Communications, 2014, 5(1): 3055.
[6] Fang M, Niu K, Huang Z, Sha W E I, Wu X, Koschny T, and Soukoulis C M. Investigation of broadband terahertz generation from metasurface[J]. Optics Express, 2018, 26(11): 14241-14250.